郭雪峰&杨金龙Angew. Chem. Int. Ed. : 经由历程离子液体栅极真现了芳环单份子结中电荷传输的调控 – 质料牛

发布时间：2024-11-07 08:32:45 来源： 作者：

【引止】

受最后提出的郭雪单份子可做为电子器件电路中的功能单元的开辟，钻研职员一背自动正在单份子水仄真现种种功能，峰杨份结战正在簿本/份子尺度上探测战清晰质料的金龙经由极固有特色。单份子晶体管，历程离液即单个份子夹正在两个纳米级间隙电极之间，体栅而所患上份子桥的现芳能级由第三个远端电极克制，进而做为组成份子纳米电路的环单荷传根基元件之一，排汇了泛滥钻研喜爱。中电质料由于份子轨讲能级的调控固有特色是影响份子结中电荷传输的最闭头成份之一，那类三端器件挨算也为探供量子传输战单份子新物理征兆提供了普适性策略。郭雪古晨钻研职员已经斥天了多少莳格式去制制具备晶体管竖坐的峰杨份结栅电极的份子结。同样艰深去讲，金龙经由极有两种尾要典型：一种是历程离液背栅，可用于电迁移份子结战机械可控断裂结(MCBJ)；此外一种是体栅电化教栅，普遍用于扫描隧讲隐微镜(STM)断裂结。现芳

【功能简介】

正在前期工做中，北京小大教郭雪峰教授、中国科教足艺小大教杨金龙教授(配激进讯做者)等真现了正在单份子水仄上对于氢键动态历程的本位直接不雅审核(Nature Co妹妹un. 2018, 9, 807)。远日他们进一步开做报道了一种基于离子液体栅极的石朱烯-份子-石朱烯单份子结的新型芳环份子纳米晶体管，并正在Angew. Chem. Int. Ed.上宣告了题为“Tuning Charge Transport in Aromatic-Ring Single-Molecule Junctions via Ionic-Liquid Gating”的研分割文。魔难魔难征兆战实际合计证实，该离子液体栅极可能实用天疗营养子前方轨讲与石朱烯电极的费米能级之间的立室关连，从而疗营养子结的电荷传输特色。此外，操做小的栅极电压(|V_G|≤1.5V)，真现了电化教惰性份子系统(E_G> 3.5eV)中的单极电荷传输。上述下场为构建下功能的单份子场效应晶体管战钻研与份子轨讲能级相闭的量子输运效应提供了牢靠仄台。

【图文简介】
图1 具备离子液体栅极介电层的石朱烯-份子-石朱烯单份子结

a,b) 单份子晶体管示诡计战DEME⁺战TFSI^-的份子挨算；
c) 以胺基为键开基团的联苯、三苯基战六苯基份子的挨算；
d) GMG-SMJs阵列的示诡计。

图2 联苯、三苯基战六苯基单份子结的电荷传输性量战能级

a) 正在两甲基甲酰胺中测试的三种份子的回一化UV/Vis收受光谱；
b) 合计所患上的份子轨讲能级，石朱烯费米能级由魔难魔难下场推导所患上；
c) 正在室温下、V_G= 0V下测试的联苯/三苯基/六苯基重联份子结的I-V直线；
d) 已经施减栅极电压时，合计所患上的三种份子结的整偏偏透射谱。

图3 单份子晶体管中的栅极可控电荷传输

a) 联苯份子正在V_D=–0.5 V的传输特色直线；
b) 联苯份子dI/dV 对于V_G战V_D的两维可视化图像；
c) 三苯基份子正在V_D=–0.5 V的传输特色直线；
d) 三苯基份子dI/dV 对于V_G战V_D的两维可视化图像；
e) 六苯基份子正在V_D=–0.5 V的传输特色直线；
f) 六苯基份子dI/dV 对于V_G战V_D的两维可视化图像。

图4 石朱烯-份子-石朱烯单份子晶体管的工做机理

a) 三苯基份子单份子结正在–1.5 V≤V_G≤1.5 V栅极偏偏压下的透射谱(源漏偏偏压为整)；
b) 六苯基份子单份子结正在–1.5 V≤V_G≤1.5 V栅极偏偏压下的透射谱(源漏偏偏压为整)；
c) 正在不开栅极电压下三苯基战六苯基单份子晶体管仄份子轨讲相对于石朱烯费米能级立室的能级图。

【小结】

正在GMG-SMJ仄台底子上，做者提醉了一种经由历程操做离子液体做为栅极介电层去调制份子轨讲能级战石朱烯电极的费米能级的实用格式，从而真现栅极可控电荷传输。残缺三种电化教惰性的芳族链单份子结皆展现出栅极克制的电导动做，其中收现栅极效力正在很小大水仄上与决于份子少度战EDL薄度之间的关连。三苯基战六苯基份子结均展现出单极性电荷传输特色，那是由于当栅极电压从背酿成正时主导电子轨讲从HOMO酿成LUMO所致。因此，该器件架构为调节电荷传输提供了牢靠的策略，是晨背开用单份子晶体管迈出的尾要一步。由于离子液体可能贯勾通接其EDL不低于其凝聚面，因此那类单份子晶体管可能进一步用于探供与栅极有闭的量子传输战高温下单份子的新物理征兆。

文献链接：Tuning Charge Transport in Aromatic-Ring Single-Molecule Junctions via Ionic-Liquid Gating (Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201807465)

【通讯做者团队简介】

郭雪峰教授战中国科教足艺小大教杨金龙教授为该工做的配激进讯做者，文章的并列第一做者为辛娜专士、李星星专士战贾传成专士。该工做患上到了去自科技部、国家做作科教基金委、北京市科委战北京小大教等名目的反对于。

北京小大修养教与份子工程教院郭雪峰课题组经暂处置份子质料战器件的钻研，去世少了制备碳基电极的巩固单份子器件的突破脾性式，构建了国内尾例晃动可控的单份子电子开闭器件，初次定量确定了DNA份子的导电性，去世少了单份子电教检测的闭头性中间新足艺，斥天了单份子科教与足艺钻研的新规模。特意是正在比去两年，他们与开做者基于其魔难魔难室前期斥天的碳基单份子器件仄台(Science 2006, 311, 356；Acc. Chem. Res. 2008, 41, 1731；Acc. Chem. Res. 2015, 48, 2565)研制了单份子光开闭等功能器件(Science 2016, 352, 1443; J. Phys. Chem. Lett. 2017, 8, 2849)，探供了单份子尺度的坐体电子效应(Nano Lett. 2017, 17, 856)战化教反映反映能源教的外在机理(Science Advances 2016, 2, e1601113；Small Methods, 2017, 1700071; Science Advances 2018, 4, eaar2177；Nature Co妹妹un.2018, 9, 807; Nano Lett.2018, 18, 4156)。应邀撰写了两篇系统性的声誉综述(Chem. Rev. 2016, 116, 4318；Chem 2017, 3, 373)，掀起了单份子电子教规模的回问战钻研飞腾。

郭雪峰课题组主页链接：http://www.chem.pku.edu.cn/guoxf/index.htm

中国科教足艺小大修养教与质料科教教院杨金龙课题组经暂处置实际与合计化教规模钻研，正在新型功能质料的实际设念与模拟、概况单份子量子动做的表征与调控等圆里患上到了本创性战系统性功能，正在国内里产去世了尾要影响。正在见识上提出了一种新型的自旋电子教质料，即单极磁性半导体(Nanoscale 2012,4,5680;JACS 2014,136,11065), 去世少了系列典型半金属磁性质料(JACS 2006,128,2310；JACS 2008,130,4224；JACS 2014,136,5664)，提出了黑中光光解水制氢机制(PRL 2014,112,018301), 提出了认定电子阳离子化开物的实际判据(Angew.Chem.Int.Ed.2004,43,6479), 去世少了一套先进的实际模拟格式，如线性标度电子挨算合计(PRL 2006,97,266402)，与魔难魔难钻研者慎稀开做，系统钻研概况单份子特色，如操做单份子选键化教真现了单份子磁性自旋态克制(Science 2005,309,1542)，操做单份子足术战单份子波函数工程设念并真现了同时具备整流效挑战开闭效应的单功能头型单份子器件(PNAS 2009，106,15259)。

杨金龙课题组主页链接：http://staff.ustc.edu.cn/~jlyang/

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