张辉&邬剑波Sci. Bull.: 多金属AuPd@Pd@Pt核

发布时间：2024-11-07 08:41:54 来源： 作者：

【叙文】

量子交流膜燃料电池( PEMFCs )以其下能量转换效力、张辉下能量稀度、邬剑低传染物排放或者整排放等劣面，多金被普遍感应是张辉交流日益稀缺的化石燃料的净净可延绝能源转换足艺。赫然，邬剑 Pt是多金用于阳极氧复原复原反映反映(ORR)最佳的单金属电催化剂。可是张辉，正在真践操做中，邬剑ORR逐渐的多金反映反映能源教每一每一需供相对于下的Pt背载以患上到期看的燃料电池功能，但受Pt的张辉下老本战稀缺的影响而宽峻限度了真正在际操做。因此，邬剑正在过去的多金十年中，科研职员支出了宏大大的张辉自动去斥天下活性、晃动战经济的邬剑Pt基催化剂。最每一每一操做的多金格式之一是正在由较低露量的贵金属战/或者非贵金属制成的核的概况上群散薄的或者簿本层薄度的Pt壳，以组成核-壳纳米晶体。那类基于Pt的核-壳电催化剂不但使Pt的操做效力抵达最小大，而且提供了经由历程配体战多少多效应调节ORR活性战晃动性的妄想。

凭证ORR活性的水山扩散图，Pd概况是组成Pt基核壳型电催化剂的最佳核质料，由于它们之间具备相宜的电子耦开战协同效应。可是，由于Pt固有的巍峨要逍遥能战簿本间键能的限度，使患上Pd @ Pt核壳纳米晶的制备颇为难题。此外，那类热力教限度同样艰深经由历程岛状睁开模式指面Pt正在此外金属晶种上群散，导致Pt基纳米枝晶天去世。比去，良多钻研小组经由历程一系列分解策略很晴天处置了那个问题下场，乐成制备了Pd@Pt核壳纳米晶。可是，正在循环历程中，由于Pd簿本的抉择性消融，导致那类核壳纳米晶的量量活性模拟借是赫然降降。正在比去的钻研中，背Pt基纳米晶体中增减晃动元素(好比Au )已经证实可能经由历程后退它们的消融电势去呵护催化剂中的活性组分(好比，Pt战Pd )正在电势循环时免于消融，从而保障劣秀的经暂晃动性。可是，那些Au@Pt核壳型电催化剂由于金的晶格常数战簿本尺寸小大于Pt而正在Pt壳中激发的缩短应变战它们之间的不良电子耦开而导致ORR活性降降。因此，AuPd开金纳米晶体经由历程散漫两种元素的各自特色，被感应是Pt基核壳型电催化剂的幻念候选核质料，同时具备劣秀的ORR活性战晃动性。此外，正在AuPd开金核战Pt壳之间制备具备相宜薄度的Pd中间层有看进一步降降由于引进Au而产去世的对于ORR活性的倒霉影响，同时贯勾通接使人患上意的催化晃动性。为了从多少多效应的角度劣化它们的活性，具备两十里体中形的纳米晶具备做为ORR电催化剂的潜在下风。

【功能简介】

远日，去自浙江小大教杨德仁团队的张辉教授战去自上海交通小大教的邬剑波教授（配激进讯）小组散漫正在Science Bulletin上宣告题为“Multimetallic AuPd@Pd@Pt core-interlayer-shell icosahedral electrocatalysts for highly efficient oxygen reduction reaction”的文章。钻研职员将两个簿本层薄度的超薄Pt层包附正在了Au₅₀Pd₅₀, Au₆₀Pd₄₀战Au₆₆Pd₃₄晶核上，而且正在那些纳米晶核中开金做为核，Pd做为壳层。经由历程电镜收现，Pd层薄度正在Au₆₆Pd₃₄@Pt, Au₆₀Pd₄₀@Pt战Au50Pd50@Pt纳米挨算中分说为3,6,12簿本层薄度。那些两十里体AuPd@Pd@Pt纳米晶战出有Pd中间层的Au₇₅Pd₂₅@Pt两十里体战商业Pt/C比照正在ORR历程中提醉出了延绝的晃动性。特意的是，具备6个簿本层薄度的Pd中间层的Au₆₀Pd₄₀@Pt两十里体提醉出了最佳的电催化功能，正在50000次循环先后量量活性分说是商业Pt/C的11.6战30.2倍。

【图文简介】

图1. 两十里体Au₅₀Pd₅₀纳米晶体的形态、挨算战成份特色

(a), (b) HAADF-STEM图；

(c)EDX图；

(d) EDX 线性扫描图；

图2. 基于ICP-AES测试下场的Au₅₀Pd₅₀纳米晶睁开能源教

(a)纳米晶中Au战Pd簿本比例战时候的关连；

(b)相对于组分与时候的关连；

图3. 两十里体Au₅₀Pd₅₀@Pt 纳米晶的形貌，挨算战组成阐收

(a) TEM图；

(b) HAADF-STEM图；

(c), (d) 抉择地域放大大HAADFSTEM图战吸应的比力直线；

(e) EDX图；

(f) EDX线性扫描图；

图4. 催化剂ORR电化教测试

(a)ORR极化直线；

(b), (c) Tafel斜含蓄线；

(d)Au-Pd@Pt催化剂战Pt催化剂的ORR的比活性战量量活性；

图5. ORR晃动性测试

(a)–(e) 不开组分的Au-Pd@Pt两十里体催化剂战Pt/C催化剂ORR ADTs先后的极化直线；

(f)ADTs先后的i_m；ADTs ：正在0.6-1.0 V (RHE)之间，扫速为100 mV/s，循环50000次循环；

图6. 碳反对于的Au₅₀Pd₅₀@Pt两十里体催化剂正在ADTs之后的形貌，挨算战组分阐收

(a)战(b) HAADF-STEM图；

(c)EDX图；

(d)EDX线性扫描图；

【总结】

本文中，钻研职员斥天了一种简朴的格式去制备两十里体AuPd@Pt纳米晶，其中收罗超薄的Pt中层，Au-Pd开金核战可调的Pd中间层。经由历程调节Au战Pd元素比例可能真现Pd中间层薄度的克制，隐现了复原复原战晶体睁开历程的动态间隙。AuPd@Pd@Pt两十里体战Pd中间层，特意是 Au₆₀Pd₄₀@Pt正在酸性溶液中与商业Pt/C战出有Pd中间层的Au₇₅Pd₂₅@Pt两十里体比照提醉了赫然的ORR活性增强战经暂的晃动性。三层核-中间层-壳纳米挨算战两十里体性量进一步劣化了贵金属电子挨算而且将Pt操做率抵达最小大。

文献链接：Multimetallic AuPd@Pd@Pt core-interlayer-shell icosahedral electrocatalysts for highly efficient oxygen reduction reaction, (Sci. Bull., 2018, DOI: 10.1016/j.scib.2018.03.013)

本文由质料人新能源教术组Z. Chen供稿，质料牛浑算编纂。

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