北洋理工张华Adv. Mater. :一锅法制备具备“无定形/结晶”同相挨算的Pd纳米片及其下抉择性催化氢化 – 质料牛

发布时间：2024-11-07 08:32:45 来源： 作者：

【引止】

不开于老例晶体质料，北洋无定形质料可能会展现出更幽默的理工料牛特色战操做。受晶相同相挨算的张华制备开辟，钻研职员希看斥天制备具备“无定形/结晶”同相挨算的锅法贵金属纳米质料的细练分解策略，与其对于应的具备晶同抉择无定形战结晶纳米质料比照，其有看提醉出配合的无定性量战更广漠广漠豪爽的操做远景。古晨，形结相挨性催闭于制备“无定形/结晶”同相挨算的纳米贵金属纳米质料的报道较少，那是片及由于金属簿本之间猛烈的相互熏染感动，使患上患上到无定形贵金属纳米质料极具挑战性。其下

【功能简介】

远日，化氢化质北洋理工小大教张华教授(通讯做者)等经由历程干化教法制备了一系列具备无开结晶度的北洋“无定形/结晶”同相挨算的Pd纳米片，并用于催化4-硝基苯乙烯(NS)氢化。理工料牛该工做以“Amorphous/Crystalline Hetero-Phase Pd Nanosheets: One-Pot Synthesis and 张华制备Highly Selective Hydrogenation Reaction”为题，宣告正在Adv. Mater.上。锅法钻研收现，经由历程克制Pd纳米片的结晶度，可能邃稀调控反映反映的化教抉择性战活性。那项工做不但提供了一种分解具备同相挨算的纳米质料新格式，而且为克制邃稀化工止业的催化活性战抉择性提供了新的策略。新型同相挨算纳米质料的分解将正在催化、光教、电子、磁教、力教等规模患上到普遍的操做。

【图文简介】
图1 “无定形/结晶”同相挨算钯纳米片的表征

a) 样品1中钯纳米片的TEM图像；
b) 样品1中钯纳米片的DF-STEM图像；
c) 样品1中钯纳米片的球好校对于STEM-HAADF图像，其中晶化地域以黄色真线标注；
d,e) 分说对于应c图中红色战绿色地域的FFT图像；
f) 样品1中钯纳米片的SAED图像；
g) 开叠钯纳米片的TEM图像，开叠边宽度约1.0 nm。

图2 不开结晶度的“无定形/结晶”同相挨算钯纳米片的挨算表征

a-d) 样品2-5中钯纳米片的DF-STEM图像；
e-h) 样品2-5中钯纳米片的球好校对于STEM-HAADF图像，其中e图中晶化地域以黄色真线标注，f-h图中非晶地域以浓蓝色真线标注；
i) 样品1-5的XRD图谱；
j) 样品1-5的Pd 3d XPS光谱；
k) 样品1-5的回一化Pd(0) 3d_3/2XPS光谱放大大；
l) 样品1-5的回一化Pd(0) 3d_5/2XPS光谱放大大。

图3 不开结晶度“无定形/结晶”同相挨算钯纳米片的催化功能

a) NS的氢化反映反映；
b) 样品1催化NS氢化抉择性/转化率随时候的修正；
c) 样品5催化NS氢化抉择性/转化率随时候的修正；
d) 样品2战4催化NS氢化的循环魔难魔难。

【小结】

综上所述，做者操做一锅、干化教格式制备了“无定形/结晶”同相挨算Pd纳米片。经由历程简朴天修正反映反映温度，可能沉松天调节那些纳米片的结晶度。之后，操做上述纳米片做为非均相催化剂去钻研4-硝基苯乙烯催化减氢的抉择性。收现纳米片中无定形的比例正在4-硝基苯乙烯氢化中的催化活性战化教抉择性中起闭头熏染感动。无定形占主导的Pd纳米片具备劣秀的化教抉择性，而结晶度更下的Pd纳米片展现出更下的催化活性。该工做为制备种种同相纳米挨算展仄了蹊径，也为调节催化反映反映的抉择性提供了颇为分心义的参考。

文献链接：Amorphous/Crystalline Hetero-Phase Pd Nanosheets: One-Pot Synthesis and Highly Selective Hydrogenation Reaction (Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201803234)

【通讯做者简介】

张华，北洋理工小大教质料科教与工程教院教授。1998年于北京小大教患上到专士教位，师从刘忠范院士。1991年战2001年分说正在比利时鲁汶小大教Frans C. De Schryver教授战好国西北小大教Chad A. Mirkin传授课题组处置专士后钻研。2006年进职北洋理工小大教，2011年提降为副教授(终去世教职)，2013年提降为终去世正教授。

张教授的钻研规模收罗贵金属纳米质料的分解与操做，战种种两维纳米质料的分解与操做。正在相闭规模宣告论文450余篇，收罗以通讯做者宣告的Nat. Chem.、Nat. Catal.、Nat. Rev. Mater.、Nat. Co妹妹un.、Nat. Protoc.、Sci. Adv.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano、Nano Lett.、Energy Environ. Sci.等。迄古为止，张华教授总援用次数已经逾50,500次，H-index为111。

除了尺寸、形貌、组分战晶里以中，晶相(或者晶体挨算)是贵金属纳米晶体的此外一个尾要参数。可是，古晨对于贵金属纳米质料晶相克制的钻研却处于低级阶段。同样艰深，贵金属块体质料正在热力教晃动形态下的晶体挨算惟独一种。但正在纳米尺度下，由于概况能占总逍遥能的比宽峻大幅上降，使患上患上到并克制热力教亚稳态的晶体挨算酿成为了可能。张华教授团队对于金纳米挨算的非老例晶相的干化教法分解妨碍了一系列的钻研。除了金纳米挨算中常睹的里心坐圆(fcc)晶相，他们乐因素化出了此外两种六圆稀散积的金纳米挨算，即2H战4H晶相。远期，张华教授团队又乐成制备了具备fcc/4H同相挨算的Au纳米棒，并以此为模版，外在睁开了具备同相挨算的不开金属纳米质料。那篇适才宣告正在Adv. Mater.上的文章乐终日将晶体同相挨算的钻研从“结晶/结晶”扩大到“无定形/结晶”，是对于不开晶体同相挨算钻研的完好战突破。(代表性文献如下)
1.Synthesis of Hexagonal Close-Packed Gold Nanostructures, Nat. Co妹妹un., 2011, 2, 292.
2. Synthesis of Au Square-Like Plates from Ultrathin Au Square Sheets: the Evolution of Structure Phase and Shape, Angew. Chem. Int. Ed., 2011, 50, 12245.
3. Graphene oxide-templated synthesis of ultrathin Au nanowires and tadpole-shaped Au nanowires with alternating hcp and fcc domains, Adv. Mater., 2012, 24, 979.
4.Stabilization of 4H hexagonal phase in gold nanoribbons, Nat. Co妹妹un., 2015, 6, 7684.
5. Surface modification-induced phase transformation of hexagonal close-packed gold square sheets, Nat. Co妹妹un., 2015, 6, 6571.
6.Synthesis of Ultrathin Face-Centered-Cubic Au@Pt and Au@Pd Core–Shell Nanoplates from Hexagonal-Close-Packed Au Square Sheets, Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 5672.
7. Synthesis of 4H/fcc noble multimetallic nanoribbons for electrocatalytic hydrogen evolution reaction, J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 1414.
8.Crystal phase-controlled synthesis, properties and applications of noble metal nanomaterials, Chem. Soc. Rev., 2016, 45, 63.
9.Template Synthesis of Noble Metal Nanocrystals with Unusual Crystal Structures and Their Catalytic Applications, Acc. Chem. Res., 2016, 49, 2841
10. Epitaxial growth of unusual 4H hexagonal Ir, Rh, Os, Ru and Cu nanostructures on 4H Au nanoribbons, Chem. Sci., 2017, 8, 795.
11. Facile synthesis of gold nanomaterials with unusual crystal structures, Nat. Protocols, 2017, 12, 2367.
12.High-Yield Synthesis of Crystal-Phase-Heterostructured 4H/fcc Au@Pd Core–Shell Nanorods for Electrocatalytic Ethanol Oxidation, Adv. Mater., 2017, 29, 1701331.
13. Crystal phase-based epitaxial growth of hybrid noble metal nanostructures on 4H/fcc Au nanowires, Nat. Chem., 2018, 10, 456.
14. Two-dimensional metal nanomaterials: synthesis, properties, and applications, Chem. Rev., 2018, 118, 6409.
15. Syntheses and Properties of Metal Nanomaterials with Novel Crystal Phases, Adv. Mater., 2018, 30, 1707189.
16. One-Pot Synthesis of Well-Crystalline Lotus Thalamus-Shaped Pt-Ni Anisotropic Superstructures for Highly Efficient Electrochemical Hydrogen Evolution, Adv. Mater., 2018, 30, 1801741.

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